Mae'r fonds yn cynnwys cofrestr bedyddiadau Capel Mawr Llanrug, 1833-1976; llyfrau rhybudd o gladdedigaethau, 1900-1960; cyfrolau'n ymwneud ag aelodaeth, 1878-1931; llyfrau cofnodion pwyllgorau'r capel, 1891-1970; a phapurau amrywiol, sef llyfr cofnodion temlwyr Glanrhythallt a phapurau'n ymwneud ag Ysgol Bryneryr, 1790, 1854-1911.